Czcigodny Sługa Boży Teofilius Matulionis urodził się 22 czerwca 1873 roku we wsi Kudoriškis powiatu uciańskiego. Był drugim z trzech dzieci głęboko wierzących zamożnych włościan Jurgisa Matulionisa i Ony Juočepytė. 1 lipca 1873 roku został ochrzczony w kościele parafialnym w miasteczku Owanta (lit. Alunta) rej. molackiego. Gdy skończył cztery lata, zmarła mu matka w wieku zaledwie dwudziestu siedmiu lat. Już w dzieciństwie ujawniły się jego skłonności do nauki. Po ukończeniu liceum w Dyneburgu (na Łotwie), w 1892 roku wstąpił do seminarium duchownego w Sankt Petersburgu (Rosja). Jednak jego pogląd odnośnie kapłaństwa był tak rygorystyczny i pełen szacunku, że jako seminarzysta nie czuł się wart swego powołania kapłańskiego i na rok opuścił seminarium. W 1895 roku kontynuował studia teologiczne i w dniu 4 marca 1900 roku otrzymał święcenia kapłańskie. Był wikarym w Warklanach oraz proboszczem w Bikawie na Łotwie. Od 1910 roku pełnił obowiązki wikarego w kościele św. Katarzyny w Sankt Petersburgu (Rosja). Biskup diecezji mohylowskiej powierzył mu wybudowanie w dzielnicy robotniczej kościoła pod wezwaniem Najświętszego Serca Pana Jezusa, jednak prace budowlane przerwała rewolucja 1917 roku. 

W 1923 roku T. Matulionis razem z biskupem mohylowskim Janem Cieplakiem oraz piętnastoma innymi księżmi z Piotrogrodu został po raz pierwszy aresztowany przez agentów NKWD i osądzony na trzy lata więzienia. Karę odbył w moskiewskich więzieniach Butyrki oraz Sokolniki. Po upływie dwóch lat w dniu 25 lutego 1925 roku za sprawą parafian został wypuszczony z więzienia. Po powrocie do Piotrogrodu, który w owym czasie został przemianowany na Leningrad, pełnił obowiązki proboszcza parafii Najświętszego Serca Pana Jezusa. Za zgodą papieża Piusa XI, 28 grudnia 1928 roku potajemnie został mianowany na biskupa pomocniczego w stolicy tytularnej w Matredze oraz koadiutorem administratora apostolskiego w Leningradzie. 9 lutego 1929 roku także potajemnie z rąk biskupa wikariatu apostolskiego w Leningradzie Antoniego Małeckiego przyjął święcenia biskupie. 

25 listopada 1929 roku biskup T. Matulionis został aresztowany po raz drugi i skazany na więzienie w lagrach na wyspach Sołowieckich na Morzu Białym, które to lagry były uważane za jedne z najokrutniejszych lagrów w Związku Sowieckim. W maju 1933 roku został skazany na jeden rok izolacji oraz ciężkich prac. 19 października tegoż roku, dzięki wymianie więźniów między Litwą a Związkiem Sowieckim, razem z innymi dziesięcioma księżmi oraz trzema osobami świeckimi został uwolniony, wyraził życzenie poświęcenia się działalności apostolskiej w Rosji, jednak został zmuszony do powrotu na Litwę. Po upływie roku udał się do Watykanu, gdzie w dniu 24 marca 1934 roku na audiencji prywatnej przyjął go papież Pius XI. Następnie Matulionis podróżował do USA, Ziemi Świętej oraz Polski. Po powrocie na Litwę Czcigodny Sługa Boży został mianowany na biskupa pomocniczego w Kownie, zaś w 1938 roku został rektorem kowieńskiego Kościoła Sióstr Benedyktynek. 13 października 1938 roku arcybiskup Kowna Juozapas Skvireckas mianował biskupa T. Matulionisa swoim oficjałem. W dniu 19 kwietnia 1940 roku biskupowi T. Matulionisowi zostały powierzone obowiązki naczelnego kapelana wojska litewskiego, jednak z powodu inwazji sowieckiej w dniu 15 czerwca 1940 roku ww. obowiązki biskup pełnił bardzo krótko. 

W 1943 roku, w okresie okupacji niemieckiej, Czcigodnemu Słudze Bożemu powierzono nowe obowiązki: został on mianowany biskupem w Koszedarach (lit. – Kaišiadoris). Po upływie roku, w 1944 roku, wojsko sowieckie po raz drugi zajęło Litwę, zaś reżim komunistyczny ponownie zaczął prześladować Kościół. W dniu 18 grudnia 1946 roku biskup koszedarski został aresztowany po raz trzeci, zaś 27 września 1947 roku skazany na 7 lat więzienia. Na początku został skierowany do więzienia w Orszy, stamtąd natomiast został przeniesiony do więzienia we Włodzimierzu. 

Po odbyciu kary, w 1954 roku Czcigodny Sługa Boży został przeniesiony do Domu Niepełnosprawnych w Parmie (Rosja) i dopiero w 1956 roku powrócił na Litwę. Nie otrzymał zgody na osiedlenie się w swojej diecezji, zamieszkał na plebanii w Birsztanach (lit. – Birštonas), gdzie stale był śledzony przez agentów KGB. Bez względu na swój podeszły wiek oraz słabe zdrowie, coraz bardziej troszczył się o sprawy diecezji oraz Kościoła litewskiego. Do biskupów i księży apelował o niewdawanie się w kompromisy oraz niekolaborowanie z reżimem.

W dniu 25 grudnia 1957 roku, wykonując wolę papieża, bez zgody reżimu komunistycznego oraz w celu zapewnienia kierownika diecezji koszedarskiej, udzielił święceń biskupich Vincentowi Sladkevičiusowi, który później został kardynałem. Po upływie roku biskup koszedarski został zesłany do Szadowa (lit. – Šeduva), jak najdalej od swojej diecezji. W dniu 31 maja 1960 roku Ojciec Święty Słudze Bożemu nadał tytuł asystenta Stolicy Apostolskiej, zaś 9 lutego 1962 roku – tytuł arcybiskupa. 17 sierpnia 1962 roku w domu, gdzie mieszkał Sługa Boży, dokonano bardzo szczegółowego przeszukania, zaś po upływie kilku dni Sługa Boży zmarł. W dniu 23 sierpnia Sługa Boży został pochowany w krypcie katedry w Koszedarach. 

W dniu 1 grudnia 2016 roku papież Franciszek upoważnił Kongregację Spraw Kanonizacyjnych do ogłoszenia dekretu o męczeństwie Sługi Bożego Teofiliusa Matulionisa oraz ogłoszenia go błogosławionym.